玩家能够捕捉到的特定神兽种类是明确且有限的，并非所有传说宝可梦都能通过正常游戏流程获得。游戏的核心主线神兽包括盖欧卡、固拉多以及烈空坐，它们分别位于特定的洞窟和天空之柱，需要完成相应的剧情后才能遭遇。通过游戏内的解谜和探索，玩家还可以捕获被称为三神柱的岩神柱、冰神柱和钢神柱，以及在通关后通过选择颜色来随机遭遇拉帝欧斯或拉帝亚斯中的一只。像凤王、洛奇亚、梦幻和代欧奇希斯这类神兽，其捕捉地点如肚脐岩、边境的小岛和诞生之岛，需要参与早已结束的官方活动获得特殊道具才能进入，因此在原版游戏的标准流程中已无法合法捕获。
成功捕捉神兽需要周密的准备工作，这直接关系到挑战的成败。在挑战之前，确保你的主力精灵等级足够高，建议提升至60级以上，以拥有足够的输出和生存能力来应对高等级的神兽。道具的准备至关重要，必须携带大量高级球或超级球以提升捕捉成功率，同时备足全复药等回复道具以维持队伍状态。了解目标神兽的属性和特性是制定策略的基础，例如针对水系神兽盖欧卡，提前准备草系或电系技能能造成更有效的伤害，而面对固拉多时，水系或地面系技能则更为有利。
掌握核心的捕捉技巧是收服神兽的关键环节，其核心在于削弱并控制目标。最有效的方法是将神兽的血量尽可能降低，通常建议降至红色区域或20%以下，这样可以显著提高精灵球的捕捉率。在削弱血量的同时，尽力对神兽施加睡眠或麻痹等状态异常，这能进一步限制其行动并大幅增加捕捉成功的机会。在投掷精灵球时，高级球和超级球是优先选择，而大师球虽然能确保百分百捕获，但通常数量极为有限，应留给最难捕获或最心仪的目标。整个过程需要极大的耐心，经常需要多次尝试，并合理使用回复道具来维持战斗。
各主要神兽都有其固定的出现地点与触发条件，前往这些地点是捕捉的前提。盖欧卡位于海底洞窟的深处，而固拉多藏在火山洞穴中，它们的位置需要在完成天空之柱剧情后，通过前往119号道路天气研究所获取线索来定位。烈空坐则栖息在131号水道天空之柱的顶层，需要玩家骑乘加速自行车通过断裂的地板才能抵达。三神柱的捕捉则始于一个解谜任务，玩家需要先在134号水道的布告石室，按照特定步骤（如携带古空棘鱼和吼鲸王调查石板）解开机关，开启各处遗迹的大门，之后才能分别在111号道路的沙漠遗迹、105号水道的岛之洞穴和120号道路的古代坟墓中捕获它们。
将这些神兽全部纳入图鉴是完全可以实现的目标。而其他世代的部分传说宝可梦，如急冻鸟、闪电鸟、火焰鸟，以及超梦等，在原版设定中并非直接出现，它们通常存在于某些特定的改版或玩家自行添加的内容中。若想收集全部传说中的宝可梦，可能需要关注游戏的不同版本或修改内容。
